Seis meses después de terminar sus estudios, en 2005, Natalie consiguió su primer papel en la gran pantalla como Victoria, en la película Casanova, junto a Heath Ledger y Sienna Miller. El director Lasse Hallström comentó más tarde que quedó tan impresionado por las dotes cómicas de Dormer, que amplió su papel en la película.
Su carera continuó con papeles como invitada en las series Distant Shores y Rebus. En 2007 interpretó a la periodista Cassie en la película Un plan brillante interpretada por Michael Caine y Demi Moore.
En ese mismo año saltó a la fama cuando consiguió uno de los papeles por los que es más conocida, el de Ana Bolena, que interpretó durante las dos primeras temporadas de la exitosa serie de Showtime Los Tudor.
En 2009 apareció en las películas para televisión Miss Marple: Why Didn't They Ask Evans?, donde interpretó a Moira Nicholson, Masterwork y City of Life.
Interpretó a la soldado Lorraine en la película Capitán América: el primer vengador, protagonizada por Chris Evans, y también a la periodista Celeste Chevalier en Poe.
Ya en 2010, probó suerte sobre los escenarios en el teatro Young Vic de Londres, interpretando a 'Mizi' en la obra Sweet Nothings.
Tras su paso por el teatro, regresó a la pequeña pantalla donde apareció en las series Silk y The Fades.
En 2012 se incorporó a la serie de HBO Juego de tronos, donde interpreta a Margaery Tyrell.
Ya en 2014 Dormer apareció en la película de la saga Los juegos del hambre: Sinsajo - Parte 1 donde interpreta a Cressida, que reaparece en Los juegos del hambre: sinsajo - Parte 2.
Protagoniza la pelicula The Forest, basada en el bosque japones de los suicidas y tambien aparecerá en Patient Zero este año.
En lo que respecta a su vida personal, mantiene desde 2007 una relación con Anthony Byrne, con el que reside en Londres.
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